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活性炭負載氧化物催化劑生産乳酸乙酯
文章作者:韩研网络部 更新时间:2021-9-2 16:52:46

  從環境和工業角度來看,開發用于將生物質轉化爲高價值化學品和材料的新型活性炭多相催化劑具有吸引力。然而從生物質資源生産化學品(如乳酸及其酯、乳酸烷基酯)日益增長的工業興趣引起了廣泛關注,因爲它們被認爲是當今很有前途的結構單元單體和綠色溶劑之一。乳酸可用作多種下遊化學品(例如丙烯酸和丙二醇)的構建塊分子,可用于聚酯、碳酸酯和聚氨酯以及聚(乳酸)塑料,乳酸烷基酯可用作生物基、可再生、可生物降解的綠色溶劑。本次研究活性炭負載的錫和鋅氧化物催化劑,用于將丙糖、己糖和木質纖維素生物質水解物溶液轉化爲乳酸乙酯。

  活性炭負載氧化錫和氧化鋅催化劑

  本研究的主要目的是生産活性炭基多相催化劑,用于盡可能高效和選擇性地從木質纖維素前體材料生産乳酸乙酯。活性炭載體具有大表面積、高孔體積、表面官能團誘導的酸堿特性和相對較高的機械強度,因此它們已經應用于特定的生物質價值化過程。作爲活性炭催化劑載體的前體,水解木質素(生物質水解産生的廢物部分)被使用並用硝酸處理改性以含有氧官能團。通過浸漬法制備了活性炭載體上的錫或鋅氧化物。活性炭催化劑用于將丙糖、己糖和木質纖維素生物質水解物的模型溶液轉化爲乳酸乙酯,通過測試驗證乳酸乙酯的産率。

  丙糖轉化

  二羟基丙酮的轉化是通過在160℃的氮氣下以600rpm混合,在使用0.1g催化劑載氧化錫活性炭或載氧化鋅活性炭和0.2gDHA進行的。反應器系統中160℃時反應溶液的壓力約爲10bar。使用活性炭載氧化錫催化劑在1小時內實現了DHA的完全轉化,當DHA轉化15分鍾後,乳酸乙酯的選擇性和産率>99%將近100%。4小時後,活性炭載氧化鋅催化劑的DHA轉化率爲92%,乳酸乙酯的産率爲52%,與載氧化錫活性炭催化劑相比,反應速度要慢得多。在我們的研究中,DHA完全轉化爲乳酸乙酯(>99%)是在1小時內用錫催化劑實現的,但是,必須注意反應條件,即本研究中的溫度更高。據說路易斯酸與布朗斯台德酸位點的組合提高了轉化的活性和選擇性。

  己糖轉化

  使用活性炭載氧化錫將果糖轉化爲乳酸乙酯的速度也相當快。15分鍾後達到約99%的轉化率。15分鍾後,達到42%的産率,4小時後繼續增加到55%,並在6小時時穩定(圖1)。當使用氧化鋅活性炭催化劑時,果糖的轉化反應要慢得多,15分鍾後,轉化率爲27%,産率爲15%。當反應繼續時,産率增加,6小時後産率爲54%。6小時後,活性炭載氧化鋅和氧化錫對乳酸乙酯的選擇性相似。從反應混合物中驗證了主要産物乳酸乙酯。

  圖1:活性炭載氧化錫(白色條和點)和氧化鋅(灰色條和點)催化劑下果糖到乳酸乙酯的産率(條)和轉化率(點)。

  在我們之前對水溶液中葡萄糖轉化的研究中,使用含有5-10%氧化錫或鋅氧化物的活性炭催化劑,獲得的乳酸産率低于30%。在活性炭上使用含有錫和鋁氧化物的雙金屬催化劑從葡萄糖水溶液中獲得乳酸的高産率爲42%。然而,催化劑在循環實驗中不穩定。單金屬氧化物錫和鋅在EtOH中的葡萄糖轉化率,即獲得的乳酸乙酯的大産率,氧化錫活性炭爲45%,氧化鋅活性炭爲61%。也就是說,在EtOH中的産率比在水相中高得多。對兩種活性炭催化劑進行了可重複使用性測試,以獲得有關催化劑穩定性的信息。回收實驗使用在葡萄糖轉化中産生最佳乳酸乙酯産率的催化劑量進行,氧化錫活性炭爲0.1g,氧化鋅爲0.2g(圖2)。

  圖2:在160℃的20mL乙醇中從葡萄糖(0.1g)催化劑氧化錫活性炭(白色)和氧化鋅活性炭(灰色)的回收實驗中乳酸乙酯的轉化率(點)和産率(條)。

  活性炭負載氧化物催化劑生産乳酸乙酯,目的是从木质纤维素前体生产乳酸乙酯的活性炭催化剂开发。并测试丙糖和己糖的模型溶液以及木质纤维素生物质的真实生物质水解物向乳酸乙酯的转化。发现活性炭催化剂能够以良好的收率生产乳酸乙酯,然而,前体底物的活性和选择性各不相同。活性炭载氧化锡在丙糖(二羟基丙酮)转化中更具活性和选择性,并提供99%的产率和乳酸乙酯的选择性。相比之下,活性炭载氧化锌在葡萄糖转化方面比氧化锡更具选择性,乳酸乙酯的产率为60%。当测试木质纤维素衍生溶液时,使用活性炭氧化锌催化剂时乳酸乙酯的产率明显高于优化模型溶液实验的产率(约85%)。这些发现为未来研究使用活性炭负载的催化剂以获得高乳酸乙酯打开了大门。此外,我们证明了多相活性炭金属氧化物催化剂可用于将生物质水解物催化转化为乳酸乙酯,并以高收率用于生物精炼应用。

文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,淨水活性炭.

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